河南大学陈冲教授课题组在EcoMat发表题为“Toward high-efficiency stable 2D/3D perovskite solar cells by incorporating multifunctional CNT:TiO2 additives into 3D perovskite layer”的最新研究成果，首次将功能性TiO2纳米颗粒修饰的单壁碳纳米管(CNT:TiO2)添加剂使用在2D/3D混合钙钛矿太阳能电池的活性层中，在利用2D钙钛矿好的相稳定性以及3D钙钛矿优异的光电性能的基础上，进一步克服了电荷输运问题和晶体、晶界缺陷问题。因此，基于Cs0.05(MA0.15FA0.85)0.95Pb(I0.85Br0.15)3：CNT：TiO2薄膜的优化钙钛矿太阳能电池(PSC)表现出22.7%的光电转化效率，是同类器件中的最高值之一。
有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSC）如一颗冉冉升起的新星吸引了光伏器件研究者的注意。在目前的报道中，性能优异的钙钛矿电池大多数都是基于光电性能良好三维(3D)钙钛矿活性层，但由于A位阳离子与无机基团的弱相互作用使离子易丢失进而导致3D钙钛矿活性层不稳定。为了提高三维PSC的稳定性，研究人员开发了一种有效的策略：制备化学式为M2An-1BnX3n+1（M=BA+或PEA+）的二维钙钛矿薄膜；其中n是3D钙钛矿上形成2D/3D钙钛矿异质结的层数。与3D钙钛矿相比，2D钙钛矿材料在稳定性方面具有明显优势，但其在电荷输运能力上的表现不尽人意。因此，为了利用2D钙钛矿的防潮性和相稳定性，大家开始在3D钙钛矿薄膜上沉积2D钙钛矿薄膜，并对其进行钝化处理，从而形成2D/3D钙钛矿异质结结构。虽然3D钙钛矿和2D钙钛矿M2An-1BnX3n+1薄膜的结合提高了PSC的稳定性，但进一步开发2D/3D异质结电池仍需要克服两个难题。第一个难题是电荷传输能力差，另一个难题是3D钙钛矿晶体和晶界中的缺陷。
针对上述两个问题，河南大学陈冲教授课题组首次将功能性TiO2纳米颗粒修饰的单壁碳纳米管(CNT:TiO2)作为添加剂分散到钙钛矿前驱体溶液中，从而直接加入到3D Cs0.05(MA0.15FA0.85)0.95Pb(I0.85Br0.15)3 (CsFAMA)钙钛矿层中，以改善2D (BA)2PbI4/3D CsFAMA混合PSC的性能。通过掺入CNT:TiO2，不仅制备了大尺寸、高结晶度和优先取向的CsFAMA:CNT:TiO2薄膜，而且还减少了CsFAMA薄膜的缺陷。此外，与原始CsFAMA薄膜相比，在最佳浓度(0.25mg mL-1)下添加CNT:TiO2后，CsFAMA:CNT:TiO2中的电子迁移率增加至约1.28倍。特别是，我们通过DFT计算证明了：由于碳纳米管与2D（BA）2PbI4薄膜之间的界面相互作用，产生了促进空穴转移到HTL的界面电场，并且有效地提高了(BA)2PbI4薄膜的电荷传输能力。与对照PSC（19.8%）相比，通过优化添加剂浓度，含有CNT:TiO2的2D/3D PSC的PCE进一步增加至22.7%。此外，含有CNT:TiO2的PSC在环境条件下(相对湿度为20%-40%) 储存700小时后保持了其初始效率的近92%。这些结果成功地证明了CNT:TiO2添加剂对PCE和电池稳定性都有积极影响。
河南大学为论文的第一完成单位，硕士研究生靳梦琦为论文第一作者，陈冲教授为论文通讯作者。研究工作受到国家自然科学基金项目、河南省高校科技创新人才、河南大学青年人才种子基金等项目的资助。
论文连接：https://doi.org/10.1002/eom2.12166
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